为了使给定的方程 \((m-1)x^{m^2} + 2mx + 3 = 0\) 成为一元二次方程，我们需要满足两个条件：

1. 方程中 \(x\) 的最高次数为2。
2. 系数 \(m-1\) 对应于 \(x^2\) 项。

首先，我们根据第一个条件来确定 \(m\) 的值。由于 \(x\) 的最高次数需要是2，因此 \(m^2 = 2\)。解这个方程得到 \(m = \sqrt{2}\) 或 \(m = -\sqrt{2}\)。

然而，考虑到第二个条件，即系数 \(m-1\) 应该对应于 \(x^2\) 项，我们需要确保 \(m\) 的值使得 \(m-1\) 不为零（因为如果 \(m-1=0\)，则 \(x^2\) 项将消失，这与题目要求的一元二次方程矛盾）。从 \(m = \sqrt{2}\) 或 \(m = -\sqrt{2}\) 来看，两者都不会使 \(m-1=0\)，但我们需要确认哪一个更符合题目的意图。

在数学问题中，通常考虑的是实数解，而 \(\sqrt{2}\) 和 \(-\sqrt{2}\) 都是实数。但是，考虑到一元二次方程的标准形式 \(ax^2 + bx + c = 0\)，其中 \(a, b, c\) 是常数，\(a \neq 0\)，我们注意到 \(m-1\) 必须是一个非零常数以保证 \(x^2\) 项的存在。

综上所述，给定的方程要成为一元二次方程，\(m\) 的值可以是 \(\sqrt{2}\) 或 \(-\sqrt{2}\)，但这两个值都满足题目要求。不过，在标准数学问题解决中，我们通常选择一个具体的、符合上下文的解。在这里，两个解都是有效的，但在没有额外上下文的情况下，可以认为 \(m = \sqrt{2}\) 或 \(m = -\sqrt{2}\) 都是正确的答案。